9 avril 2019

Offre de thèse: Etude théorique des propriétés optiques d’assemblées de nanoparticules métalliques de basses dimensions


Mots clefs: Interaction lumière–matière nanostructurée, réseaux de nanoparticules plasmoniques, interaction plasmon-plasmon, spectre et dispersion d’excitations plasmoniques et magnéto-plasmoniques, optimisation des propriétés optiques de matériaux nano- composites.

Contexte général
Le contrôle de la lumière à des petites dimensions constitue un véritable défi ; cette branche de la physique, la plasmonique, suscite un intérêt croissant depuis une dizaine d'années car les applications qu'elle recouvre sont nombreuses et vont de la biochimie [1] aux nano-antennes [2] en passant par la conversion d'énergie [3]. Dans ce contexte, nous proposons une thèse de physique fondamentale dont le but est de déterminer, grâce à une approche théorique, la dispersion d'une excitation électromagnétique (plasmonique) dans des nanostructures métalliques de basses dimensions (1D ou 2D) et d’en déduire les propriétés optiques.
En effet, les nanoparticules métalliques peuvent absorber l’énergie électromagnétique de la lumière incidente par l’intermédiaire d’excitations collectives de leurs électrons, appelées plasmons, qui peuvent ensuite se coupler à d’autres excitations, offrant ainsi un canal pour la conversion et le transfert d’énergie. L’efficacité de ce mécanisme peut être contrôlée par la taille, la forme, l’environnement et l’arrangement spatial des nanoparticules. Il est donc tout à fait possible de contrôler la sélectivité spectrale et orientationnelle (du rayonnement diffusé) de ces assemblées de nanoparticules en vue d’applications pratiques. Cependant, il faut pour cela comprendre les effets collectifs et notamment les interactions plasmon-plasmon au sein d’une assemblée de nanoparticules. Si des travaux antérieurs ont étudié l'interaction dipolaire entre structures plasmoniques, il faut noter toutefois que ces études se sont concentrées sur des paires de nanoparticules isolées [4]. La généralisation à des assemblées organisées en super-réseaux demeure techniquement difficile pour une approche analytique car les interactions sont à la fois orientationnelles et longue-portée, nous avons donc affaire à des problèmes à N-corps. Cependant, à basse dimension (1D), i.e. pour des chaînes de nanoparticules, le problème peut être étudié analytiquement.
Partant de ce cas, nous proposons en premier lieu d'analyser la dispersion obtenue pour des chaînes de nanoparticules noyées dans une matrice diélectrique en faisant varier la distance inter-particules et de confronter ces résultats avec des calculs numériques du type MNPBEM (Metallic NanoParticles by Boundary Elements Method) [5]. Il sera alors intéressant de savoir si un modèle effectif de dipôles électriques habillés est pertinent et peut capturer la physique basse-énergie. La réponse à cette interrogation passe par le calcul d’observables physiques mesurables au sein de l’équipe S2N-POEM. Ainsi, il faudra calculer des spectres optiques à partir du spectre d'excitation électronique obtenu analytiquement par le modèle effectif. Ces résultats serviront d’appui à l’interprétation des résultats expérimentaux de l’équipe.
Dans un second temps, nous nous intéresserons au rôle de la matrice et en particulier, nous analyserons comment celle-ci sert de médiateur pour les interactions plasmon-plasmon : nous étudierons en particulier le cas d'une matrice métallique et celui d'une matrice magnétique sous champ.
Enfin, une étude d'assemblées bi-dimensionnelles sera menée en généralisant le modèle effectif obtenu en 1D.

Questions posées

La thèse vise donc l’étude des propriétés plasmoniques d’assemblées de nanoparticules métalliques ordonnées selon un super-réseau (1D ou 2D) déposées sur un substrat ou noyées dans une matrice, afin de réaliser une sélection spectrale et spatiale de la lumière. Cette étude comportera un volet numérique et un volet semi-analytique.

Méthodes et outils envisagés

Ce travail de thèse fait appel à des méthodes analytiques et numériques.
Nous proposons, pour l'étude de la dispersion des excitations plasmoniques de super-réseaux 1D et 2D, une approche microscopique décrivant les excitations électroniques par des techniques de calculs à N-corps. Pour le cas 1D, une étude préliminaire tend à montrer qu'une résolution exacte est envisageable. Si ce n'est pas le cas, une approche perturbative sera alors adoptée en considérant un objet isolé couplé à un bain d'interactions. Cette méthode ne sera valide que dans le cas d'interactions faibles, elle sera donc complétée et mise en regard d'une approche numérique (MNPBEM). L'obtention d'un modèle dipolaire effectif se fera par des méthodes d'hamiltoniens effectifs usuels en mécanique quantique (théorie des perturbations dégénérées au second ordre ou transformation canonique).
Pour la prise en compte des effets d'une matrice magnétique, il sera nécessaire de développer et d'étendre des approches semi-analytiques (Mie-Maxwell-Garnett) et numériques (Finite- Difference Time-Domain FDTD) où il faudra coupler les équations de Maxwell à l'équation de Landau-Lifchitz pour le magnétisme.

Résultats attendus

Perspectives

Ce travail servira de base théorique à l'interprétation de futurs développements expérimentaux au sein du groupe S2N-POEM. En effet, des comparaisons avec des expériences d'optique (réflectivité) et de magnéto-optique (effet Faraday) seront réalisées. En outre, la détermination des propriétés optiques de super-réseaux 1D et 2D pourra servir de support pour le design de dispositifs utilisés dans de futures applications concernant la conversion d’énergie.

Références bibliographiques

[1] Yijun Tang et al. « Surface Plasmon Resonance: An Introduction to a Surface Spectroscopy Technique », J. Chem. Educ. 87 (7), 742-746 (2010)
[2] Ivan S. Maksymov, «Magneto-plasmonic nanoantennas: Basics and applications, Reviews in Physics », 1, 36-51 (2016)
[3] Jeremy G. Smith et al. « Plasmon resonances for solar energy harvesting: A mechanistic outlook », Nanotoday 10 (1), 67-80 (2015)
[4] K.-H. Su et al. « Interparticle Coupling Effects on Plasmon Resonances of Nanogold Particles », Nano Lett. 3, 1087 (2003) ; T. Atay Nano Lett. et al. « Strongly Interacting Plasmon Nanoparticle Pairs: From Dipole−Dipole Interaction to Conductively Coupled Regime », 4, 1627 (2004)
[5] U. Hohenester, A. Trügler « MNPBEM- A Matlab toolbox for the simulation of plasmonic nanoparticles », Computer Physics Communications, 183 (2), 370-381 (2012)

Competences demandées au candidats

Le candidat doit avoir une très bonne formation (M2 ou équivalent), en physique de la matière condensée et porter un intérêt marqué pour les propriétés optiques, et électromagnétiques de la matière. Il devra être capable de mener des calculs analytiques et numériques.

Contacts

François VERNAY - - Tél.: 04 68 68 27 29

Roland BASTARDIS -  - Tél.: 04 68 68 27 29